大气污染源排放清单是污染源在一定时间跨度和空间区域内排放到大气中的各种污染物的数量列表[.在支持空气质量管理决策的技术体系中, 构建准确、完整和更新及时的大气污染物排放清单是识别污染来源的基础环节, 也是制订污染控制策略的根本依据, 同时也对大气污染形成机制研究和污染控制措施评估等起着重要作用[.随着四川盆地经济快速发展, 频发的光化学烟雾和霾等大气复合型污染已成为四川省面临的首要环境问题[.
作为大气污染防治和管理关键, 大气污染源排放清单受到了政策制定者和研究人员的日益关注, 美国和欧洲自19世纪80年代起开展排放源清单编制工作, 并持续更新至今.近20年间, 国内外研究人员逐步建立了一些多尺度的我国排放清单：Streets等[编制了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单TRACE-P(Transport and Chemical Evolution over the Pacific), 用于帮助解译TRACE-P和ACE-Asia观测实验; Ohara等[建立了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单REAS(Regional Emission Inventory in Asia), 对1980~2003年的排放量进行了回顾; Zhang等[在TRACE-P清单的基础上对各国数据进行更新和技术改进, 建立了2006年亚洲部分地区大气污染物排放清单, 用于支持INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experience-Phase B)计划, 其中对中国部分做了大量方法学的改进, 并且为化学传输模型的使用制作了挥发性有机物物种清单; Kurokawa等[在REAS的基础上, 更新到REAS2.1, 结果表明中国和印度为排放贡献最大和排放量增长速率最快的国家; 清华大学建立了MEIC(Multi-resolution Emission Inventory for China), 提供0.25°、0.5°和1.0°这3种空间分辨率的逐月网格化排放清单, 并可按CB05等多种化学机制输出
相对而言, 四川省仍鲜有全面的人为源大气污染物排放清单研究, 主要集中在典型排放源：何敏等[基于“自下而上”的方法建立了2010年四川省固定源(包括电厂、工业锅炉、民用燃料燃烧和部分制造行业)排放清单; 韩丽等[基于四川省环境统计数据等资料, 计算得到2011年四川省化石燃料燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、生物质燃烧和汽油挥发等排放源的VOCs排放量; 周子航等[基于工况排放因子模型IVE, 建立了高时空分辨率的2016年成都市道路移动源排放清单.因此, 本文建立了较为全面的四川省人为源大气污染物排放清单, 以期为四川省复合型大气污染研究和防治提供科学支撑.
1 材料与方法
1.1 研究范围
四川省位于中国大陆西南, 共辖21个地级市, 研究区域西起97.35°E, 东至108.52°E, 南抵26.05°N, 北达34.32°N, 本研究将研究区域划分为573 225个1 km×1 km的网格.
图 1
Fig. 1
图 1 四川省研究区域示意
Fig. 1Research domain in the Sichuan Province
1.2 方法概述
基于环境保护部发布的清单编制技术指南方法, 本文主要涉及与人为活动排放相关的部门, 包括工业、交通、生活、油汽储运和废弃物处理等, 同时考虑到排放清单的完整性, 将土壤扬尘一并纳入.因此, 将排放源划分为化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、农业源、扬尘源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源和其它排放源10类.关注的污染物为SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3.
本研究基于2015年四川省活动水平数据(燃料消耗量、溶剂使用量、产品产量、机动车保有量和土地利用数据等)、污染源排放因子和排放控制末端治理技术, 计算四川省各城市的大气污染物排放量, 以“自下而上”为主, “自上而下”为辅的构建方法, 建立四川省人为源大气污染物排放清单, 并利用GIS软件完成1 km×1 km的网格化分配.
1.3 污染源活动水平获取与定量表征方法
1.3.1 化石燃料固定燃烧源
化石燃料固定燃烧源主要包括电厂、工业锅炉和居民生活炉灶等燃烧设施.电厂、工业锅炉等企业排放, 通过收集燃料消耗量等活动水平数据, 采用“自下而上”的方法进行计算, 即基于燃烧设备的技术类型、燃料消耗量和末端治理技术等, 单独计算每个燃烧设施的污染物排放量进而得到企业排放量.工业部分活动水平数据来自于2015年四川省环境统计数据、四川省排污申报数据以及开展四川盆地城市群等大气污染物排放清单研究收集数据, 收集内容包括企业基本情况、燃料和燃烧器、末端治理设施等.而居民生活炉灶等民用源的排放, 则基于2015年四川省统计年鉴中能源消耗量.国内学者针对燃煤等燃料的NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放因子开展了大量研究, 因此本文根据四川省电厂、工业和民用各部门的燃烧设备技术和规模、燃料类型和技术参数、控制措施去除效率和使用情况等现状, 选取了适用于本地的国内研究成果, 而燃料油和天然气等燃料研究较少, 采用国外研究作为补充, 选取排放因子见
表 1
(Table 1)
表 1 电厂燃烧污染物排放因子1)
Table 1 Emission factors for power plants
污染物
燃料
燃烧技术
排放因子/g·kg-1
NOx
燃煤
煤粉炉/层燃炉
＜100 MW, 有低氮燃烧技术
10.50[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
100~300 MW, 无低氮燃烧技术
8.85[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
100~300 MW, 有低氮燃烧技术
5.85[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
＞300 MW, 有低氮燃烧技术
5.55[
燃煤
循环流化床
—
1.5[
重油
—
—
10.06[
柴油
—
—
7.40[
天然气
—
—
1.76[
CO
燃煤
煤粉炉
≥200 MW
0.66[
燃煤
煤粉炉
＜200 MW
2.0[
燃煤
层燃炉
—
2.6[
燃煤
流化床
—
2.1[
燃油
—
—
0.6[
天然气
—
—
1.3[
PM10/PM2.5
燃煤
煤粉炉
无控制
1.5A/0.4A[
燃煤
煤粉炉
静电除尘
0.065A/0.135A[
燃煤
煤粉炉
湿式除尘
0.291A/0.135A[
燃煤
煤粉炉
布袋除尘
0.0034A/0.0019A[
燃煤
煤粉炉
静电除尘+湿式脱硫
0.021A/0.0147A[
燃煤
层燃炉
无控制
0.26A/0.1A[
燃煤
层燃炉
静电除尘
0.012A/0.008A[
燃煤
层燃炉
湿式除尘
0.054A/0.032A[
燃煤
循环流化床
无控制
1.54A/0.45A[
燃煤
循环流化床
静电除尘
0.067A/0.034A[
重油
—
—
0.85/0.62[
柴油
—
—
0.5/0.5[
天然气
—
—
0.24/0.17[
VOCs
燃煤
—
—
0.15[
重油
—
—
0.13[
柴油
—
—
0.12[
天然气
—
—
0.18[
FBC/FOC
燃煤
煤粉炉
—
0.006/0[
燃煤
层燃炉
—
0.20/0.04[
柴油
—
—
0.30/0.09[
1)A为燃煤灰分; 天然气排放因子单位为g·m-3; “—”表示文章中没有内容或相关数据, 下同
表 1电厂燃烧污染物排放因子1)
Table 1 Emission factors for power plants
表 2
(Table 2)
表 2 工业和民用燃烧排放因子1)
Table 2 Emission factors of industrial and residential combustion
污染源
燃料类型
燃烧技术
排放因子/g·kg-1
FBC
FOC
NOx
CO
PM10
PM2.5
VOCs
